南京大學固體微結構國家重點實驗室張勇、肖敏課題組與胡小鵬、祝世寧課題組與中國科技大學吳東教授合作，利用飛秒激光電疇擦除技術首次成功制備出三維非線性光子晶體，并演示了三維準相位匹配的激光倍頻。相關成果近期以“Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal”為題，發表在Nature Photonics（doi： 10.1038/s41566-018-0240-2）上。
早在上個世紀八十年代初，南京大學研究組就采用晶體生長條紋技術生長出具有周期電疇結構的鈮酸鋰晶體， 研制出一維光學超晶格（非線性光子晶體）， 實驗驗證了諾貝爾獎獲得者布洛姆勃根的準相位匹配原理，產生重要的國際影響， 開啟了一維非線性光子晶體在激光變頻、量子光源等領域的廣泛應用。1998年二維非線性光子晶體的概念提出后，還是南京大學的研究組采用室溫極化技術研制出二維非線性光子晶體，并在不同結構的二維非線光子晶體中首次觀察到了準相位匹配增強的光的彈性散射、拉曼散射、非線性切倫科夫輻射、非線性泰堡效應等一系列光學新效應，也成功展示了二維非線性光子晶體在無透鏡量子鬼成像、非線性光束整形、光量子信息處理等方面許多新的應用。在此基礎上研究人員也期待著能研制出三維非線性光子晶體，從中揭示更多的新奇效應。然而，傳統制備技術，包括晶體生長技術、室溫電場極化技術等，都難以在晶體內部實現三維電疇結構的排列。制備三維非線性光子晶體成為近二十年非線性光學領域令人困惑的難題之一。
這次南京大學的研究團隊與科大合作發展出一種全新的電疇控制技術：利用聚焦飛秒激光在鈮酸鋰晶體內部實現鐵電疇（二階非線性光學系數）的定點擦除， 通過計算機控制的聚焦激光束三維直寫， 定點擦除鈮酸鋰晶體中部分區域的電疇，實現了二階非線性光學系數在三維空間的調制。與之前的兩種技術比較，這一方案不再拘泥于傳統技術力圖實現晶片面內相鄰電疇的極化反向，而是利用激光束擦除或改變非線性系數的振幅，成功實現了三維非線性光子晶體的制備。南京大學研究團隊與中國科技大學吳東教授合作，經過兩年多時間的摸索，在鈮酸鋰晶體中成功制備出了四方結構的三維非線性光子晶體，光子晶體的三維周期結構參數為3 μm （x） × 3 μm （y） × 11 μm （z）。作者在實驗上觀察到了預期的三維準相位匹配倍頻效應，100μm光程的共線倍頻轉換效率達到了10-4， 該值與理論估算相一致。三維非線性光子晶體研制成功為研究三維空間的非線性光學和量子光學研究提供了一種新材料， 也為三維微納光子器件的發展提供了支撐。實際上三維非線性光子晶體中調制的不僅有二階非線性光學系數，由于鐵電晶體中壓電系數、電光系數、熱電系數等所有奇數階物性張量都是隨電疇調制的，也形成了三維空間分布，可以預見，更多的新的光、聲及其耦合效應將會從這種新材料中被陸續揭示出來。在同一期的《Nature Photonics》上還刊登了由澳大利亞國立大學與山東大學等研究組合作完成的有關BaCaTiO晶體中三維非線性光子晶體的工作，可以預見二篇論文同期刊出將會引起人們對三維光子晶體更廣泛的關注。
圖1. （a） 三維非線性光子晶體；（b） 三維準相位匹配倍頻
南京大學為論文第一單位，南京大學魏敦釗博士、王慧君同學、胡小鵬副教授和中國科技大學汪超煒同學為共同第一作者，通訊作者為張勇教授，吳東教授，祝世寧教授和肖敏教授。該項研究工作得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金、固體微結構物理國家重點實驗室和人工微結構科學與技術協同創新中心的支持。
